距离可调控型DNA纳米剪刀引发的可再生电致化学发光生物传感器研究
2019-06-17 11:29:20   来源:

核酸在其碱基序列及其杂化-络合结构中包含大量的信息,因此可利用这一特性开发像机器一样具有能动性的DNA纳米结构以模拟生物现象。最近,西南大学袁若教授课题组设计了一种可实现连续逆时针和顺时针切换的DNA纳米剪刀,同时控制核酸以在一步链置换内反应实现了DNA剪刀的再生。虽然现已报道的多数DNA纳米机器可以进行大规模的结构构象改变,但由于其构象的转变是建立在驱动力对原结构的破坏基础之上,DNA纳米机器的构象转换多是一次性的。而设计的可以无损再生以实现二次利用的DNA纳米剪刀很好的弥补了上述缺憾,并进一步利用该机器构建了生物传感器以检测癌症标志物

DNA纳米剪刀首先孵育在修饰PTCA-PEI-Ru(II)的电极表面,此时,DNA剪刀处于打开状态。当引入修饰了二茂铁标记的DNA单链(Fc-DNA),其能与DNA剪刀的暴露端支链A和B杂交,导致DNA逆时针旋转从而变为关闭状态。此时,二茂铁和Ru(II)络合物之间存在自由基反应和电子转移,Ru(II)络合物的ECL信号猝灭。而当加入目标物miRNA-21,其能通过链置换反应替换Fc-DNA,并与DNA纳米剪刀的暴露端支链B和C杂交,DNA剪刀进行顺时针旋转。由于Fc-DNA被miRNA-21取代以及DETA-A和PTCA-PEI-Ru(II)膜之间距离靠近,ECL信号明显增强。值得注意的是,当引入置换ssDNA时,其与miRNA-21完全杂交产生DNA双链将miRNA-21置换出剪刀结构,此时DNA剪刀切换到最开始的“打开”状态,并且由于一步内的链置换反应而使生物传感器平台实现再生。

这一成果近期发表在Analytical Chemistry 上。

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